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   原子层沉积(atomic layer deposition,ALD)技术,亦称原子层外延(atomic layer epitaxy,ALE)技术,是一种基于有序、表面自饱和反应的化学气相薄膜沉积技术。原子层沉积技术起源于上世纪六七十年代,由前苏联科学家Aleskovskii和Koltsov首次报道,随后,基于电致发光薄膜平板显示器对高质量ZnS: Mn薄膜材料的需求,由芬兰Suntalo博士发展并完善。然而,受限于其复杂的表面化学过程等因素,原子层沉积技术在最开始并没有取得较大发展,直到上世纪九十年代,随着半导体工业的兴起,对各种元器件尺寸,集成度等方面的要求越来越高,原子层沉积技术才迎来发展的黄金阶段。进入21世纪,随着适应各种制备需求的商品化ALD仪器的研制成功,无论在基础研究还是实际应用方面,原子层沉积技术都受到人们越来越多的关注。

   所谓的原子层沉积技术,是指通过将气相前驱体交替脉冲通入反应室并在沉积基体表面发生气固相化学吸附反应形成薄膜的一种方法。如图1所示,原子层沉积过程由A、B两个半反应分四个基元步骤进行:1)前驱体A脉冲吸附反应;2)惰气吹扫多余的反应物及副产物;3)前驱体B脉冲吸附反应;4)惰气吹扫多余的反应物及副产物,然后依次循环从而实现薄膜在衬底表面逐层生长。

   基于原子层沉积的原理,利用原子层沉积制备高质量薄膜材料,三大要素必不可少:1)前驱体需满足良好的挥发性、足够的反应活性以及一定热稳定性,前驱体不能对薄膜或衬底具有腐蚀或溶解作用(图2 A);2)前驱体脉冲时间需保证单层饱和吸附(图2 A);3)沉积温度应保持在ALD窗口内,以避免因前驱体冷凝或热分解等引发CVD生长从而使得薄膜不均匀(图2 B)。

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图1.原子层沉积技术工作原理

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图2.原子层沉积技术前驱体要求

   图3和表1对比了原子层沉积技术和其他薄膜制备技术。与传统的薄膜制备技术相比,原子层沉积技术优势明显。传统的溶液化学方法以及溅射或蒸镀等物理方法(PVD)由于缺乏表面控制性或存在溅射阴影区,不适于在三维复杂结构衬底表面进行沉积制膜。化学气相沉积(CVD)方法需对前驱体扩散以及反应室温度均匀性严格控制,难以满足薄膜均匀性和薄厚精确控制的要求。相比之下,原子层沉积技术基于表面自限制、自饱和吸附反应,具有表面控制性,所制备薄膜具有优异的三维共形性、大面积的均匀性等特点,适应于复杂高深宽比衬底表面沉积制膜,同时还能保证精确的亚单层膜厚控制。因此,原子层沉积技术在微电子、能源、信息等领域应用广泛。

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图3. 原子层沉积技术与其他制膜技术对比

            

沉积技术前驱体均匀性沉积速率厚度
ALD
高反应活性;在衬底表面分别反应;在沉积温度下不能分解;过量前驱体可接受由表面化学饱和吸附、自限制生长机制决定;表面控制

(每分钟几纳米)

依赖于反应循环次数
CVD反应活性低;在衬底表面同时反应;在沉积温度下分解;前驱体的量需仔细控制由反应室设计、气流和温度均匀性决定;工艺参数控制

 高

(每分钟几微米)

精确的工艺控制

表1. ALD技术与CVD技术对比

ALD应用案例

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